いいえ、できません。

Layerscape製品はパワーオンリセットのシーケンスで、Reset Configuration Word(RCW)をブートデバイスからReadする必要があります。
RCWには、ご質問の兼用ピンの設定などの各種設定が含まれますが、パワーオンリセット時にのみRCWをリードするシーケンスのため、起動後に兼用ピンの設定の変更（RCWの設定の変更）はできません。